Biologisch abbaubarer, effizienter und atmungsaktiver Mehrzweck-Maskenfilter-Choi-2021-Advanced Science

Korea Institute of Chemical Technology (KRICT) Forschungszentrum für biobasierte Chemie, Ulsan, 44429, Republik Korea
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Advanced Materials and Chemical Engineering, Universität für Wissenschaft und Technologie (UST), Daejeon, 34113 Republik Korea
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Aufgrund der Coronavirus-Pandemie und Problemen im Zusammenhang mit Feinstaub (PM) in der Luft ist die Nachfrage nach Masken exponentiell gestiegen.Allerdings sind herkömmliche Maskenfilter, die auf statischer Elektrizität und Nanosieben basieren, alle wegwerfbar, nicht abbaubar oder recycelbar, was zu ernsthaften Abfallproblemen führen wird.Darüber hinaus verliert ersteres unter feuchten Bedingungen seine Funktion, während letzteres mit einem erheblichen Luftdruckabfall arbeitet und es relativ schnell zu einer Verstopfung der Poren kommt.Hier wurde ein biologisch abbaubarer, feuchtigkeitsbeständiger, hoch atmungsaktiver Hochleistungsfaser-Maskenfilter entwickelt.Kurz gesagt, zwei biologisch abbaubare ultrafeine Fasern und Nanofasermatten werden in den Janus-Membranfilter integriert und anschließend mit kationisch geladenen Chitosan-Nanowhiskern beschichtet.Dieser Filter ist genauso effizient wie der handelsübliche N95-Filter und kann 98,3 % der 2,5 µm Feinstaub entfernen.Nanofasern schirmen feine Partikel physikalisch ab und ultrafeine Fasern sorgen für einen geringen Druckunterschied von 59 Pa, der für die menschliche Atmung geeignet ist.Im Gegensatz zum starken Leistungsabfall handelsüblicher N95-Filter bei Feuchtigkeitseinwirkung ist der Leistungsverlust dieses Filters vernachlässigbar, sodass er mehrfach verwendet werden kann, da der permanente Dipol von Chitosan ultrafeine Feinstaubpartikel (z. B. Stickstoff) adsorbiert.Und Schwefeloxide).Wichtig ist, dass sich dieser Filter innerhalb von 4 Wochen im kompostierten Boden vollständig zersetzt.
Die aktuelle beispiellose Coronavirus-Pandemie (COVID-19) führt zu einer enormen Nachfrage nach Masken.[1] Die Weltgesundheitsorganisation (WHO) schätzt, dass in diesem Jahr jeden Monat 89 Millionen medizinische Masken benötigt werden.[1] Nicht nur medizinisches Fachpersonal benötigt hochwirksame N95-Masken, auch Allzweckmasken für alle Menschen sind zu einer unverzichtbaren täglichen Ausrüstung für die Prävention dieser Infektionskrankheit der Atemwege geworden.[1] Darüber hinaus empfehlen die zuständigen Ministerien dringend die tägliche Verwendung von Einwegmasken, [1] dies hat zu Umweltproblemen im Zusammenhang mit großen Mengen an Maskenabfall geführt.
Da Feinstaub (PM) derzeit das problematischste Luftverschmutzungsproblem darstellt, sind Masken zur wirksamsten Gegenmaßnahme geworden, die dem Einzelnen zur Verfügung steht.PM wird entsprechend der Partikelgröße (2,5 bzw. 10 μm) in PM2,5 und PM10 unterteilt, was die natürliche Umwelt [2] und die Lebensqualität des Menschen auf verschiedene Weise erheblich beeinträchtigt.[2] PM verursacht jedes Jahr 4,2 Millionen Todesfälle und 103,1 Millionen behinderungsbereinigte Lebensjahre.[2] PM2,5 stellt eine besonders ernste Gefahr für die Gesundheit dar und wird offiziell als Karzinogen der Gruppe I eingestuft.[2] Daher ist es zeitgemäß und wichtig, einen effizienten Maskenfilter im Hinblick auf Luftdurchlässigkeit und PM-Entfernung zu erforschen und zu entwickeln.[3]
Im Allgemeinen erfassen herkömmliche Faserfilter Feinstaub auf zwei verschiedene Arten: durch physikalische Siebung auf Basis von Nanofasern und durch elektrostatische Adsorption auf Basis von Mikrofasern (Abbildung 1a).Der Einsatz nanofaserbasierter Filter, insbesondere elektrogesponnener Nanofasermatten, hat sich als wirksame Strategie zur Entfernung von Feinstaub erwiesen, was das Ergebnis einer umfassenden Materialverfügbarkeit und einer kontrollierbaren Produktstruktur ist.[3] Die Nanofasermatte kann Partikel der Zielgröße entfernen, die durch den Größenunterschied zwischen den Partikeln und den Poren verursacht wird.[3] Nanofasern müssen jedoch dicht gestapelt werden, um extrem kleine Poren zu bilden, die aufgrund des damit verbundenen hohen Druckunterschieds schädlich für die angenehme Atmung des Menschen sind.Außerdem werden die kleinen Löcher zwangsläufig relativ schnell verstopft.
Andererseits wird die schmelzgeblasene ultrafeine Fasermatte durch ein hochenergetisches elektrisches Feld elektrostatisch aufgeladen und sehr kleine Partikel werden durch elektrostatische Adsorption eingefangen.[4] Als repräsentatives Beispiel ist das N95-Atemschutzgerät ein partikelfiltrierendes Gesichtsmasken-Atemschutzgerät, das die Anforderungen des National Institute of Occupational Safety and Health erfüllt, da es mindestens 95 % der in der Luft befindlichen Partikel filtern kann.Dieser Filtertyp absorbiert durch starke elektrostatische Anziehung ultrafeine Feinstaubpartikel, die normalerweise aus anionischen Substanzen wie SO42− und NO3− bestehen.Allerdings wird die statische Ladung auf der Oberfläche der Fasermatte in einer feuchten Umgebung, wie sie beispielsweise in der feuchten menschlichen Atmung vorkommt, leicht abgeleitet [4], was zu einer Verringerung der Adsorptionskapazität führt.
Um die Filtrationsleistung weiter zu verbessern oder den Kompromiss zwischen Entfernungseffizienz und Druckabfall zu lösen, werden Filter auf Basis von Nanofasern und Mikrofasern mit High-k-Materialien wie Kohlenstoffmaterialien, metallorganischen Gerüsten und PTFE-Nanopartikeln kombiniert.[4] Die ungewisse biologische Toxizität und Ladungsverteilung dieser Zusatzstoffe sind jedoch immer noch unvermeidbare Probleme.[4] Insbesondere diese beiden Arten herkömmlicher Filter sind in der Regel nicht abbaubar, sodass sie nach der Verwendung irgendwann auf Mülldeponien vergraben oder verbrannt werden.Daher ist die Entwicklung verbesserter Maskenfilter zur Lösung dieser Abfallprobleme und zur gleichzeitigen Erfassung von Feinstaub auf zufriedenstellende und leistungsstarke Weise ein wichtiger aktueller Bedarf.
Um die oben genannten Probleme zu lösen, haben wir einen Janus-Membranfilter hergestellt, der mit Mikrofaser- und Nanofasermatten auf Poly(butylensuccinat)-Basis (PBS-Basis)[5] integriert ist.Der Janus-Membranfilter ist mit Chitosan-Nano-Whiskern (CsWs) [5] beschichtet (Abbildung 1b).Wie wir alle wissen, ist PBS ein repräsentatives biologisch abbaubares Polymer, das durch Elektrospinnen ultrafeine Faser- und Nanofaservliese herstellen kann.Nanofasern fangen PM physisch ein, während Nanofasern im Mikromaßstab den Druckabfall reduzieren und als CsW-Gerüst fungieren.Chitosan ist ein biobasiertes Material, das nachweislich über gute biologische Eigenschaften verfügt, einschließlich Biokompatibilität, biologischer Abbaubarkeit und relativ geringer Toxizität [5], was die mit einer versehentlichen Inhalation verbundenen Ängste der Benutzer verringern kann.[5] Darüber hinaus verfügt Chitosan über kationische Zentren und polare Amidgruppen.[5] Selbst unter feuchten Bedingungen kann es polare ultrafeine Partikel (wie SO42- und NO3-) anziehen.
Hier berichten wir über einen biologisch abbaubaren, hocheffizienten, feuchtigkeitsbeständigen Maskenfilter mit geringem Druckabfall, der auf leicht verfügbaren biologisch abbaubaren Materialien basiert.Aufgrund der Kombination aus physikalischer Siebung und elektrostatischer Adsorption weist der integrierte CsW-beschichtete Mikrofaser-/Nanofaserfilter eine hohe PM2,5-Entfernungseffizienz (bis zu 98 %) auf und gleichzeitig ist der Druckabfall am dicksten Filter maximal Es beträgt nur 59 Pa, geeignet für die menschliche Atmung.Verglichen mit der erheblichen Leistungseinbuße, die der handelsübliche N95-Filter aufweist, weist dieser Filter aufgrund der permanenten CsW-Ladung einen vernachlässigbaren Verlust an PM-Entfernungseffizienz (<1 %) auf, selbst wenn er vollständig nass ist.Darüber hinaus sind unsere Filter in kompostierter Erde innerhalb von 4 Wochen vollständig biologisch abbaubar.Im Vergleich zu anderen Studien mit ähnlichen Konzepten, bei denen der Filterteil aus biologisch abbaubaren Materialien besteht oder bei potenziellen Biopolymer-Vliesstoffanwendungen nur eine begrenzte Leistung zeigt, [6] zeigt dieser Filter direkt die biologische Abbaubarkeit erweiterter Funktionen (Film S1, Hintergrundinformationen).
Als Bestandteil des Janus-Membranfilters wurden zunächst Nanofaser- und Superfeinfaser-PBS-Matten hergestellt.Daher wurden 11 % und 12 % PBS-Lösungen aufgrund ihrer unterschiedlichen Viskosität elektrogesponnen, um Nanometer- bzw. Mikrometerfasern herzustellen.[7] Detaillierte Informationen zu den Lösungseigenschaften und optimalen Elektrospinnbedingungen sind in den Tabellen S1 und S2 in den Begleitinformationen aufgeführt.Da die gesponnene Faser noch Restlösungsmittel enthält, wird einem typischen Elektrospinngerät ein zusätzliches Wasserkoagulationsbad hinzugefügt, wie in Abbildung 2a dargestellt.Darüber hinaus kann das Wasserbad den Rahmen auch zum Sammeln der koagulierten reinen PBS-Fasermatte nutzen, die sich von der festen Matrix in der herkömmlichen Umgebung unterscheidet (Abbildung 2b).[7] Die durchschnittlichen Faserdurchmesser der Mikrofaser- und Nanofasermatten betragen 2,25 bzw. 0,51 µm und die durchschnittlichen Porendurchmesser betragen 13,1 bzw. 3,5 µm (Abbildung 2c, d).Da das 9:1 Chloroform/Ethanol-Lösungsmittel nach der Freisetzung aus der Düse schnell verdampft, nimmt der Viskositätsunterschied zwischen Lösungen mit 11 und 12 Gew.-% schnell zu (Abbildung S1, Hintergrundinformationen).[7] Daher kann ein Konzentrationsunterschied von nur 1 Gew.-% zu einer signifikanten Änderung des Faserdurchmessers führen.
Vor der Überprüfung der Filterleistung (Abbildung S2, unterstützende Informationen) wurden zum angemessenen Vergleich verschiedener Filter elektrogesponnene Vliesstoffe mit Standarddicke hergestellt, da die Dicke ein wichtiger Faktor ist, der die Druckdifferenz und die Filtrationseffizienz der Filterleistung beeinflusst.Da Vliesstoffe weich und porös sind, ist es schwierig, die Dicke von elektrogesponnenen Vliesstoffen direkt zu bestimmen.Die Dicke des Gewebes ist im Allgemeinen proportional zur Oberflächendichte (Flächengewicht, Flächengewicht).Daher verwenden wir in dieser Studie das Flächengewicht (gm-2) als wirksames Maß für die Dicke.[8] Die Dicke wird durch Ändern der Elektrospinnzeit gesteuert, wie in Abbildung 2e dargestellt.Wenn die Schleuderzeit von 1 Minute auf 10 Minuten erhöht wird, erhöht sich die Dicke der Mikrofasermatte auf 0,2, 2,0, 5,2 bzw. 9,1 gm-2.Auf die gleiche Weise wurde die Dicke der Nanofasermatte auf 0,2, 1,0, 2,5 bzw. 4,8 gm-2 erhöht.Mikrofaser- und Nanofasermatten werden nach ihren Dickenwerten (gm-2) wie folgt bezeichnet: M0,2, M2,0, M5,2 und M9,1 sowie N0,2, N1,0, N2,5 und N4. 8.
Der Luftdruckunterschied (ΔP) der gesamten Probe ist ein wichtiger Indikator für die Filterleistung.[9] Das Atmen durch einen Filter mit hohem Druckabfall ist für den Benutzer unangenehm.Natürlich ist zu beobachten, dass der Druckabfall mit zunehmender Filterdicke zunimmt, wie in Abbildung S3 dargestellt, was die Information untermauert.Die Nanofasermatte (N4.8) weist bei vergleichbarer Dicke einen höheren Druckabfall auf als die Mikrofasermatte (M5.2), da die Nanofasermatte kleinere Poren aufweist.Während die Luft mit einer Geschwindigkeit zwischen 0,5 und 13,2 ms-1 durch den Filter strömt, erhöht sich der Druckabfall der beiden verschiedenen Filtertypen allmählich von 101 Pa auf 102 Pa. Die Dicke sollte optimiert werden, um den Druckabfall und die Partikelentfernung auszugleichen Effizienz;Eine Luftgeschwindigkeit von 1,0 ms-1 ist sinnvoll, da die Zeit, die ein Mensch zum Atmen durch den Mund benötigt, etwa 1,3 ms-1 beträgt.[10] In dieser Hinsicht ist der Druckabfall von M5.2 und N4.8 bei einer Luftgeschwindigkeit von 1,0 ms-1 (weniger als 50 Pa) akzeptabel (Abbildung S4, unterstützende Informationen).Bitte beachten Sie, dass der Druckabfall von N95-Masken und ähnlichen Masken nach koreanischem Filterstandard (KF94) jeweils 50 bis 70 Pa beträgt.Eine weitere CsW-Verarbeitung und die Integration von Mikro-/Nanofiltern können den Luftwiderstand erhöhen;Um einen Spielraum für den Druckabfall bereitzustellen, haben wir daher N2.5 und M2.0 analysiert, bevor wir M5.2 und N4.8 analysiert haben.
Bei einer Zielluftgeschwindigkeit von 1,0 ms-1 wurde die Entfernungseffizienz von PM1,0, PM2,5 und PM10 von PBS-Mikrofaser- und Nanofasermatten ohne statische Aufladung untersucht (Abbildung S5, unterstützende Informationen).Es ist zu beobachten, dass die PM-Entfernungseffizienz im Allgemeinen mit zunehmender Dicke und PM-Größe zunimmt.Die Entfernungseffizienz von N2,5 ist aufgrund der kleineren Poren besser als die von M2,0.Die Entfernungseffizienzen von M2.0 für PM1.0, PM2.5 und PM10 betrugen 55,5 %, 64,6 % bzw. 78,8 %, während die ähnlichen Werte von N2.5 71,9 %, 80,1 % und 89,6 % betrugen (Abbildung 2f).Wir haben festgestellt, dass der größte Unterschied in der Effizienz zwischen M2,0 und N2,5 bei PM1,0 liegt, was darauf hindeutet, dass die physikalische Siebung des Mikrofasernetzes für PM im Mikrometerbereich wirksam ist, für PM im Nanobereich jedoch nicht (Abbildung). S6, unterstützende Informationen)., M2.0 und N2.5 weisen beide eine geringe PM-Einfangfähigkeit von weniger als 90 % auf.Darüber hinaus ist N2,5 möglicherweise anfälliger für Staub als M2,0, da Staubpartikel die kleineren Poren von N2,5 leicht verstopfen können.Ohne statische Aufladung ist die physikalische Siebung aufgrund der Kompromissbeziehung zwischen beiden nur begrenzt in der Lage, gleichzeitig den erforderlichen Druckabfall und die erforderliche Entfernungseffizienz zu erreichen.
Die elektrostatische Adsorption ist die am weitesten verbreitete Methode zur effizienten Erfassung von Feinstaub.[11] Im Allgemeinen wird statische Ladung durch ein hochenergetisches elektrisches Feld zwangsweise auf den Vliesfilter ausgeübt;Allerdings wird diese statische Ladung unter feuchten Bedingungen leicht abgeleitet, was zum Verlust der PM-Einfangfähigkeit führt.[4] Als biobasiertes Material für die elektrostatische Filterung haben wir 200 nm langes und 40 nm breites CsW eingeführt;Aufgrund ihrer Ammoniumgruppen und polaren Amidgruppen enthalten diese Nanowhisker permanente kationische Ladungen.Die verfügbare positive Ladung auf der Oberfläche von CsW wird durch sein Zetapotential (ZP) dargestellt;CsW ist in Wasser mit einem pH-Wert von 4,8 dispergiert und ihr ZP beträgt +49,8 mV (Abbildung S7, Hintergrundinformationen).
CsW-beschichtete PBS-Mikrofasern (ChMs) und Nanofasern (ChNs) wurden durch einfaches Eintauchen in eine 0,2 Gew.-%ige CsW-Wasserdispersion hergestellt. Dies ist die geeignete Konzentration, um die maximale Menge an CsWs an die Oberfläche von PBS-Fasern zu binden, wie in der Abbildung gezeigt Abbildung Gezeigt in Abbildung 3a und Abbildung S8, unterstützende Informationen.Das energiedispersive Stickstoff-Röntgenspektroskopiebild (EDS) zeigt, dass die Oberfläche der PBS-Faser gleichmäßig mit CsW-Partikeln beschichtet ist, was auch im Rasterelektronenmikroskopbild (REM) deutlich wird (Abbildung 3b; Abbildung S9, Hintergrundinformationen). .Darüber hinaus ermöglicht diese Beschichtungsmethode, dass geladene Nanomaterialien die Faseroberfläche fein umhüllen und so die Fähigkeit zur elektrostatischen PM-Entfernung maximieren (Abbildung S10, unterstützende Informationen).
Die PM-Entfernungseffizienz von ChM und ChN wurde untersucht (Abbildung 3c).M2.0 und N2.5 wurden mit CsW beschichtet, um ChM2.0 bzw. ChN2.5 zu erzeugen.Die Entfernungseffizienzen von ChM2.0 für PM1.0, PM2.5 und PM10 betrugen 70,1 %, 78,8 % bzw. 86,3 %, während die ähnlichen Werte von ChN2.5 77,0 %, 87,7 % bzw. 94,6 % betrugen.Die CsW-Beschichtung verbessert die Entfernungseffizienz von M2.0 und N2.5 erheblich, und der bei etwas kleineren PM beobachtete Effekt ist signifikanter.Insbesondere Chitosan-Nanowhisker erhöhten die Entfernungseffizienz von PM0.5 und PM1.0 von M2.0 um 15 % bzw. 13 % (Abbildung S11, unterstützende Informationen).Obwohl es bei M2.0 aufgrund seines relativ großen Fibrillenabstands schwierig ist, das kleinere PM1.0 auszuschließen (Abbildung 2c), adsorbiert ChM2.0 PM1.0, da die Kationen und Amide in CsWs durch Ion-Ion-Wechselwirkung koppeln und Pol-Ionen-Wechselwirkungen koppeln und Dipol-Dipol-Wechselwirkung mit Staub.Aufgrund der CsW-Beschichtung ist die PM-Entfernungseffizienz von ChM2.0 und ChN2.5 genauso hoch wie die der dickeren M5.2 und N4.8 (Tabelle S3, unterstützende Informationen).
Obwohl die PM-Entfernungseffizienz erheblich verbessert wird, beeinflusst die CsW-Beschichtung interessanterweise kaum den Druckabfall.Der Druckabfall von ChM2.0 und ChN2.5 stieg leicht auf 15 und 23 Pa, fast die Hälfte des für M5.2 und N4.8 beobachteten Anstiegs (Abbildung 3d; Tabelle S3, unterstützende Informationen).Daher ist die Beschichtung mit biobasierten Materialien eine geeignete Methode, um die Leistungsanforderungen von zwei grundlegenden Filtern zu erfüllen;Das heißt, die PM-Entfernungseffizienz und der Luftdruckunterschied schließen sich gegenseitig aus.Die PM1.0- und PM2.5-Entfernungseffizienz von ChM2.0 und ChN2.5 liegt jedoch beide unter 90 %;Offensichtlich muss diese Leistung verbessert werden.
Ein integriertes Filtersystem bestehend aus mehreren Membranen mit sich allmählich ändernden Faserdurchmessern und Porengrößen kann die oben genannten Probleme lösen [12].Der integrierte Luftfilter bietet die Vorteile zweier unterschiedlicher Nanofasern und superfeiner Fasernetze.Dabei werden ChM und ChN einfach gestapelt, um integrierte Filter (Int-MNs) zu erzeugen.Beispielsweise wird Int-MN4.5 unter Verwendung von ChM2.0 und ChN2.5 hergestellt und seine Leistung mit ChN4.8 und ChM5.2 verglichen, die ähnliche Flächendichten (dh Dicke) aufweisen.Im Experiment zur PM-Entfernungseffizienz wurde die ultrafeine Faserseite von Int-MN4.5 im staubigen Raum freigelegt, da die ultrafeine Faserseite widerstandsfähiger gegen Verstopfungen war als die Nanofaserseite.Wie in Abbildung 4a dargestellt, zeigt Int-MN4.5 eine bessere PM-Entfernungseffizienz und Druckdifferenz als zwei Einkomponentenfilter mit einem Druckabfall von 37 Pa, der ähnlich wie ChM5.2 und viel niedriger als ChM5.2 ChN4 ist.8. Darüber hinaus beträgt die PM1.0-Entfernungseffizienz von Int-MN4.5 91 % (Abbildung 4b).Andererseits zeigte ChM5.2 keine so hohe PM1.0-Entfernungseffizienz, da seine Poren größer sind als die von Int-MN4.5.


Zeitpunkt der Veröffentlichung: 03.11.2021